복합전해질(Hybrid electrolyte) 또는 복합 고체 전해질은 2000년대에 들어 무기와 유기 고체 전해질의 장점을 조합하고 단점은 제거하는 형태의 고체전해질이다.
복합 고체 전해질은 이온전도도를 비롯한 전기화학적 특성을 향상하기 위해 고분자 매트릭스에 무기 세라믹 고체 전해질을 충진재로 첨가하는데 이로부터 고분자 결정화도 (polymer crystallinity)가 감소되고, 전극-전해질 계면 친화성이 향상되며 양이온 수송수가 증가하는 효과를 얻을 수 있다.
일반적으로 무기 충진재는 리튬이온 전도성 유무에 따라 비활성(Inactive filler)과 활성(Active filler)으로 나누어지는데, 불활성 충진재는 주로 silica (SiO2), alumina (Al2O3), titania (TiO2) 등의 산화물 세라믹 입자 분말로서 리튬이온의 수송에는 관여하지 않는다. 반면에 활성 충진재로 산화물 (LLZO, LLTO 등), 인화물 (LAGP, LATP 등), 황화물 (LGPS, LSPS 등)을 사용하는 무기 고체 전해질 충진재는 리튬이온 수송에 관여하여 비교적 높은 이온전도도를 나타낸다.
유무기 복합 고체 전해질
유무기 복합 고체 전해질은 보통 고분자 매트릭스 소재에 충진하는 성분으로 무기 충진재가 포함된 형태로 구성되며, 무기 충진재가 불활성 충진재(Al₂O₃, SiO₂, TiO₂)인 경우와 활성 충진재(무기 고체 전해질)인 경우로 나눌 수 있다. 또한 무기 충진재의 형상에 따라서도 리튬이온의 전도 특성이 결정될 수 있기 때문에 원형(0D), 섬유형(1D), 평판형(2D), 입체형(3D)으로 나누어 각 전해질의 전도메커니즘과 전기화학적 특성을 고려할 수 있다. 0D형 복합 고분자 고체 전해질 연구에서는 주로 PEO 매트릭스에 SiO₂, TiO₂ 등의 나노입자를 충진한 시스템 연구에 이어서, PVdF 매트릭스에 Ta-도핑된 LLZO 나노입자를 도입한 연구가 주목을 받았는데, 즉 이 활성 나노입자의 적용에 의해 고분자 매트릭스의 구조적 개질이 유도되고, 결국 PVdF, 리튬염, Ta-LLZO의 상호작용이 향상된 결과 5×10⁻⁴ S/cm 수준의 높은 상온 이온전도도와 우수한 기계적 강도 및 열적 안정성 등 개선된 특성을 보인다.
1D형 복합 고체 전해질에 있어서 나노와이어 형태의 LLZO 고체 전해질이 PEO 매트릭스 내에 포함되어 있는 경우에는 리튬이온의 전도가 LLZO 나노와이어 방향으로 주로 전개되지만, PAN 매트릭스를 사용하면 저함량의 LLZO 포함 시 PAN과의 계면을 따라 이온전도 경로가 형성되는 것으로 밝혀졌다. 이것은 복합 고체 전해질 내 리튬이온 전도 메커니즘이 매트릭스-활성 충진재 상호작용에 크게 기인하기 때문이다. 또한 충진재 입자 간 연결점이 균일하게 분포된 경우에 원활한 이온전도 채널의 확보가 용이하므로 규칙적 배열형 나노와이어가 포함된 복합 고체 전해질이 1.26×10⁻²S/cm의 탁월한 이온전도도를 나타낸다.
한편 2D형 복합 고체 전해질은, 예를 들어 메조기공성 SiO₂ 나노평판을 고분자 매트릭스에 적용하는 연구가 주목받고 있으며, 3D형 장영역 리튬이온 전도 채널을 확보하기 위해 나노섬유 네트워크가 포함된 복합 고체 전해질 연구가 이온전도 특성 및 ASSLB 응용성 측면에서 우수한 성과를 거두고 있다.
복합 전해질 전극
복합 고체 전해질 전극 연구는, 예를 들어 전극과의 계면 접촉성 강화와 계면 저항 감소를 위해 고체 전해질을 전극 내부에 포함한 복합(전해질) 전극에 관한 연구로서 전극-전해질 계면 거동에 가장 크게 영향을 받는다. 이상과 같이 리튬이온전지의 전해액에 비해 고체 전해질은 그 자체의 화학적 안정성 및 불연성 덕분에 전지의 안전성 문제를 완전하게 극복할 수 있다. 또한 리튬 덴드라이트 성장을 효율적으로 억제하고 리튬금속 음전극을 사용하는 리튬금속전지의 에너지밀도도 개선할 수 있다. 그러나 낮은 리튬이온 전도도와 높은 계면저항 때문에 실질적응용에 제한을 받고 있다. 따라서 성공적인 전지에의 응용을 위해서 고체 전해질의 리튬이온 전도도는 상온에서 10-4 ~10-3 S/cm수준으로 개선되어야 하며, 리튬금속 음전극과의 계면 친화성도 향상되어야 한다. 특히 고율 특성과 같은 전기화학적 성능을 만족하기 위해서는 리튬이온 수송수의 향상도 필요하다.
참고자료
같이 보기
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